Als Solokünstler und in Nebenprojekten hat er Dutzende von Alben veröffentlicht, die nicht nur dazu beigetragen haben, den Garage-Punk für seine Ära zu definieren, sondern sich auch an Hardrock, Folk-Rock und Heavy Metal gewagt, Synthesizer hinzugefügt und sich auf akustische Gitarren zurückgezogen haben.
Je nach Album kann Segall roh, wie in „Emotional Mugger“ (2016), oder raffiniert wie in „Sleeper“ aus 2013 klingen. Dabei ist er sowohl zu fokussierten Ein-Mann-Band-Arbeiten „Lemons“ (2009) als auch zu weitläufigen und eklektischen Veröffentlichungen mit einer Reihe von Kollaborateuren wie in „Freedom's Goblin“ (2018) fähig. Er beweist, dass er genauso überzeugend ist, wenn er den Lärm zurücknimmt und Synthesizer hinzufügt, wie auf „Harmonizer“ (2021), Filmmusik im klassischen Stil komponiert „Whirlybird“ (2022) oder zu Hause alleine aufnimmt („Hello, Hi“ (2022) und „Three Bells“ (2024)). Unabhängig von den klanglichen Gegebenheiten sind Segalls starke melodische Strukturen, seine kreative Unruhe und die ansteckende Intensität seiner Songs und Auftritte die Konstanten in seiner sich ständig weiterentwickelnden Diskografie.
Sein erstes Soundtrack-Album, Whirlybird, erschien Anfang 2022. Der Film, ein Dokumentarfilm über Reporter, die in den 1980er und 90er Jahren in Hubschraubern Geschichten jagten, inspirierte Segall zu einem weniger rockorientierten Sound, bei dem Keyboards, Schlagzeug und manchmal Streicher die Musik dominierten. Nach den Experimenten von „Whirlybird“ kehrte Segall mit „Hello, Hi“ (2022) zu einem einfacheren Ansatz zurück, bei dem er alle Instrumente und den Gesang selbst übernahm und hauptsächlich akustische Gitarren und mehrschichtige Harmonien verwendete.
In Anbetracht von Segalls produktiver Natur überraschte es einige, dass er 2023 kein Album veröffentlichte, obwohl eine intime Live-Performance mit Emmett Kelly im Juli 2022 zu einer EP, „Live at Worship“, führte, während Segall ein Album für Flat Worms, Witness Marks (2023), produzierte und entwickelte. Im Januar 2024 veröffentlichte Segall „Three Bells“, eine Reihe von psychedelisch angehauchten Folk-Rock-beeinflussten Songs, die mit starken E-Gitarren-Ausflügen verstärkt wurden.